本作主人公，20岁出头的青年。被称为“黑之死神”（获得契约者能力之前，在天国战争中所得称号），武艺高超、自由操纵电流的契约者，梅西耶编号BK201。隶属“组织”设在东京的一个特工小队，代号“黑”。战斗时通常以戴着面具的黑色风衣形象出现，常用武器是飞索钢丝和两把双刃刀。平日伪装成敦厚善良与世无争的中国留学生李舜生，居住在海月庄公寓。天生大胃王，擅长中华料理。业余爱好是观星。性情冷淡，但对妹妹和银却很温柔。待在组织内的唯一目的就是寻找之前于南美事件失踪的妹妹，除此之外没有别的生活信念。随着与形形色色的人和事接触增多，性格渐趋温和，更和小队的另外三人产生了同伴意识。其契约者能力实际是继承自妹妹，而自身并非自成的契约者，也无须支付代价（又或者说，代价就是永远失去妹妹）。除电击以外，更可发动量子水平物质变换的高阶能力，并借由流星碎片的增幅从“门”内引发广域不可侵入空间。因持有这一能力而成为“东京大爆炸”的关键人物。在“东京大爆炸”的最后时刻选择了契约者和人类共存的“第三条道路”，而后和银一起叛离组织。
银（イン）
声优：福圆美里
原名奇尔希（芬兰名“Kirsi”），代号“银”，在黑的小队裏担任情报搜集。平常伪装成海月庄附近的一间香烟铺当售货员。记忆力和听力都极佳，有绝对音感，虽有视力障碍也可进行一般的单独行动。在童年时代是一名感情丰富且活泼的女孩，在知名钢琴家指导下学艺。不足7岁时接连遭遇了父亲飞机失事和母亲车祸身亡的打击。变成Doll和进入组织的过程不详。成为Doll以后，情感表现变得极为稀薄，宛如人偶，但内心仍然有着涌动的感情，会对母亲之死的回忆感到负罪和悲伤。一直默默关注和支持着黑，并在后者影响下渐渐找回了“心”。从琥珀处得知了黑的过去和未来。在故事结尾向黑传达了发自心底的呼唤，观测灵形态亦开始向人形演变。喜欢黑。经历某事件而和侦探所助手纪子结为朋友，曾接受后者借予的“蔷薇之莫里斯”DramaCD等耽美物。平常穿的黑紫色哥特萝莉服装是在父亲葬礼上所穿的丧服。人设灵感来自“人偶”这一概念。
黄（ホァン）
声优：池田胜
普通人类，矮胖谢顶的大叔。黑的小队的命令传达人，亦会参与行动支援。本名久能洁，代号“黄”。曾经是刑警，因自己交往的女性志保子用契约者能力杀死了自己的搭档矶崎，而非常厌恶契约者。同时由那次事件的阴影而恐惧于“组织”的手段。因为具有才干，并且自己不愿被洗去记忆而被吸收进“组织”。起初对小队的另外三人态度刻薄，后来渐渐接纳了他们。在一次任务中重逢了当时杀死自己挚友的志保子，解开了多年来的心结，最后为了掩护同伴而与组织的追兵同归于尽。酒量超凡，自称是不醉的体质。喜欢抽烟，常看体育报纸，虽然嘴上很无情，但实际上很维护黑。
猫（マオ）
声优：泽木郁也
黑猫形态的契约者，在黑的小队中负责行动和情侦支援，代号“猫”。能力是动物附身。因在某事件中失去了人类的身体，而只能长期附身于动物，亦从此不须支付代价。平时要通过耳朵上安装的接收器连接网络，从服务器下载资料以弥补猫的脑容量不足，否则人类意识将很快被动物本性所覆盖。结尾因入侵服务器数据库，被组织切断连线而变回普通的猫。之后这只猫被奥莱优（第二季新登场人物）抱走。诙谐爱吐槽，但作为契约者的自觉很深。其人类形态是一名40多岁的大学教授。第2季透露其本名为里卡多（Ricardo）。
雾原未咲（きりはらみさき）