庆祝，又一场危机悄然降临。
此时，湘军李续宾和江宁将军都兴阿乘机进犯安徽。都兴阿进逼安庆，李续宾攻打庐州。安庆是太平天国在长江上游的重要据点，一旦失守，天京将危在旦夕。李秀成和陈玉成深知安庆的重要性，他们火速带兵救援。
11月15日，李续宾企图乘太平军立足未稳，派兵偷袭陈玉成军。陈玉成将计就计，设下埋伏，大败偷袭之敌。李续宾见势不妙，亲自带兵来援，却又遭李秀成率兵夹击。李续宾大败而归，逃回大营后被太平军四面包围。最终，走投无路的李续宾自缢而死。
李秀成和陈玉成乘胜收复舒城、桐城、潜山、太湖，从后包抄进攻安庆的清军。清军腹背受敌，被迫从安庆撤兵，安庆之围得解。这一战，不仅保住了安徽根据地，也保证了天京的安全，为太平天国赢得了宝贵的喘息之机。
安庆之围被解后，太平天国的局势暂时得到了稳定。然而，滁州守将李昭寿、江浦守将薛之元两名重要将领却突然降清，这让太平军的形势急转直下。
由于李昭寿和薛之元都是李秀成的部将，洪秀全对李秀成产生了猜忌，一度不让他的部队过江作战。但李秀成始终坚定地站在太平天国这一边，他不顾洪秀全的猜忌，坚持与清军激战，用实际行动证明了自己的忠心。
李秀成的忠诚和努力最终得到了洪秀全的认可。为了表彰他的忠心，洪秀全晋封李秀成为忠王，并亲自用红缎书写“万古忠义”四个大字送给他。从此，李秀成成为了天京事变后继洪仁玕、陈玉成第三个被封王的太平军将领。
1860年，清军再次加强了对天京的围困，江南大营的清军同时封锁了天京东、南、西三个方向及江面。为了解救天京，李秀成依照洪仁玕“围魏救赵”之策，率军于3月19日攻占杭州。清廷得知杭州失陷，大惊失色，急令江南大营调兵救援。
李秀成见清军中计，迅速撤出杭州，回军救援天京。太平军集结了十余万大军，兵分五路，在李秀成的指挥下对江南大营发起总攻。天京城内守军也同时出击，内外夹攻，一举将围困天京七八年之久的江南大营摧毁。
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再破江南大营后，洪秀全采纳了洪仁玕、李秀成进军苏、常、上海的意见，派李秀成率主力东征。李秀成领军一路势如破竹，几天内连克丹阳、常州、无锡。1860年6月2日，太平军攻克苏州，随后又在一个月内连克嘉兴、昆山、太仓州、嘉定、青浦、松江等地，大军直逼上海。
李秀成率领太平军进逼上海，引起了外国列强的恐慌。此时的上海，已经成为了外国列强在中国的重要利益据点，他们不愿意看到太平军占领上海。于是，英法等国以维护商业为名，宣布保卫上海，并与清朝官员吴煦和巨贾杨坊等买办官僚勾结，雇佣美国流氓华尔出面组织“洋枪队”，公然与太平军为敌。
面对外国列强的干涉，李秀成一开始对他们还抱有幻想，希望能够得到他们的支持。他停止进攻上海，与英、法领事谈判，试图通过外交途径解决问题。然而，他的幻想很快就破灭了，英法等国根本无意支持太平天国，他们只想维护自己的利益。
1860年8月，李秀成在得知外国列强的真实意图后，亲率太平军进攻上海。太平军英勇攻城，在扫清城外清军之后，一度突进城区，与敌军展开了激烈的巷战。然而，由于英国战舰向太平军营地开炮，加上遇到暴风雨，且内应又被清军破获，太平军第一次进攻上海以失败告终。
但李秀成并没有放弃，1862年，他再次对上海发起进攻。这一次，他兵分五路，向上海进军，迅速占领了上海外围的青浦、奉贤、南汇、川沙、宝山、吴松等地，基本上完成了对上海的包围。
然而，外国侵略者对李秀成的警告置之不