，陈玉成把湘军猛将鲍超的3000人打得只剩个位数，让湘军闻风丧胆。但由于寡不敌众，陈玉成未能战胜湘军主力，只好退回安徽。
此时，太平天国国中无人，经百官推荐，陈玉成被封为二把手，李秀成为三把手。实际上，陈玉成已经成为了太平天国的最高军事指挥官，就如同当年的杨秀清。但这个最高军事总指挥的位子并不好坐，一方面他太年轻，上升速度太快，引起了很多人的嫉妒；另一方面，太平军将领大都有自己的利益集团，不太服从指挥。而且，陈玉成似乎对最高指挥权并没有太大的兴趣，他只喜欢打仗。而“绝代双骄”的另一个人——李秀成，对他似乎也心存芥蒂。在最困难的时候，通知各将领来开会的时候，唯独不通知陈玉成。但陈玉成毫不计较，自己就来了，足以见得他性格简单直接，非常爽快。会议后，陈玉成与李秀成合力保卫南京的安全，每一战都是陈玉成打正面，李秀成攻敌后背。这样的分工对陈玉成其实是不公平的，但他毫无怨言，甚至享受这样的安排，他心思单纯，是太平军中罕见的以大局为重的将领。
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石达开出走后，陈玉成和李秀成虽然取得了一些胜利，但还没有啃下湘军这块硬骨头。湘军精锐李续宾十分猖狂，此人也是个亡命之徒，跟陈玉成算是针尖对麦芒，二人相差20岁。1858年，李续宾连下4城，准备北进合肥，南图安庆。湘军想进攻合肥，就得先拿下三河，这个地方位于合肥南边，屯了很多军火粮草，是太平天国的军火库和粮仓。
由于受到李续宾的疯狂进攻，三河守军一日五信，向陈玉成求救。陈玉成深知三河的重要性，他向洪秀全申请，让李秀成跟着自己一起去打湘军。这里其实有点尴尬，二当家无法直接命令三当家，还得跟洪秀全申请。一方面陈玉成知道，可能命令不动；另一方面可能也是为了照顾当年邻居老大哥的面子。
陈玉成迅速布置兵力，先将湘军围住。李续宾的部下意识到了危险，建议撤退，但李续宾被胜利冲昏了头脑，反而主动向陈玉成发起猛攻。当时大雾弥漫，咫尺莫辨，陈玉成且战且退，诱敌深入，成功地围住了湘军，主力从后面杀出，湘军阵脚大乱，两军杀得难分难解。
此时，李秀成在几十里外驻扎，听到炮声不断，知道已经开战，也带兵来助战。双方战斗正酣，陈玉成部队见到李秀成的援兵到来，士气大振，攻破湘军阵门，湘军大败。这一仗从黎明一直打到半夜三更，打得李续宾走投无路，最终自缢而死。这一仗李秀成作用不大，即使没有李秀成，陈玉成大概率也能靠自己打赢，如果按功劳分配，这一俩人功劳至少八二开。
陈玉成俘虏了很多湘军士兵，没想到这些俘虏走到半路，趁人不备，杀了几十名太平军逃了，陈玉成大怒，杀尽剩余所有俘虏。不久，陈玉成踏平胜保的营盘，胜保仓皇逃窜，又拿获安徽巡抚。陈玉成很有风度，劝降不成，但仍很尊重他，对他饮食供应很周到，并将他的弟弟释放，最后才成全他的忠义。从这些行为可以看出，陈玉成不仅勇猛善战，而且还很有胸怀和担当。
1859年4月，李秀成的捻军部下叛变，南京危机，李秀成再次向陈玉成求救，他二话不说，率兵支援。俩人发现此处清军，暂时还不好拿下，由陈玉成去攻打周边城镇。这段时间陈玉成可以说是用兵如神，各种拉扯，声东击西，把清军耍得团团转，其中一仗就歼灭5000人，把脏活累活都干完了。最后，陈玉成联合李秀成大破敌军，解除京围。从以上行为来看，陈玉成在打仗方面，确实比李秀成强一些。
洪秀全本来决定永不封王，结果堂弟洪仁玕来了，洪秀全很开心，忍不住封了个王。此时功劳最大